Potrebbe derivare da un soprannome legato al termine molle, utilizzato per indicare una persona poco forte fisicamente o caratterialmente oppure potrebbe costituire un'italianizzazione del nome normanno Mold, o anche del nome greco Molio.
Si trovano tracce di questa cognominizzazione a Napoli nella prima metà del 1600 quando opera lo stampatore Roberto Mollo, e a Cosenza agli inizi del 1700 con un certo Domenico Mollo.
Il cognome Mollo è ben diffuso nel Lazio, Campania e Calabria, in particolare nel cosentino, ma è presente anche in Piemonte. Mollio, quasi unico, sembrerebbe campano.